Als Tochter des Pianisten und Buchverlag-Gründers Richard L. Simon kommt Carly Elisabeth Simon kurz nach dem Ende des Zweiten Weltkrieges in New York zur Welt. Zusammen mit zwei Schwestern und einem Bruder wächst sie im Stadtteil Riversdale auf. Mit ihrer Schwester Lucy nimmt Carly Simon Mitte der 1960er Jahre als "Simon Sisters" das Kinderlied "Winkin', Blinkin' and Nod" auf. Dann startet die Sängerin jedoch ihre Solokarriere mit dem Album "Carly Simon", welches 1971 erscheint. Die Single-Auskopplung "That's the Way I've Always Heard It Should Be" schafft es bin in die Top-Ten.
Der musikalische Durchbruch gelingt Carly Simon mit ihrem dritten Album "No Secrets", der ihren wohl bekanntesten Hit "You're So Vain" enthält. Kein Geringerer als Mick Jagger singt im Refrain mit. Ein großer Erfolg ist auch die Single "Nobody Does It Better" zum James-Bond-Film "Der Spion, der mich liebte". Mit "Let the River Run" für den Film "Die Waffen der Frauen" kann die Sängerin einen "Oscar" in der Kategorie "Bester Song" sowie einen "Golden Globe" zu ihrem Steckbrief hinzufügen. Ihr 24. Studioalbum "Never Been Gone" erscheint 2009.
Carly Simon ist elf Jahre lang mit dem Sänger und Songwriter James Taylor verheiratet und bekommt eine Tochter und einen Sohn mit ihm. Nach der Scheidung verlobt sie sich vorübergehend mit dem Musiker Russ Kunkel, heiratet dann jedoch den Schriftsteller James Hart, mit dem sie 20 Jahre zusammenbleibt. Nachdem ein Tumor in ihrer Brust gefunden wird, unterzieht sich Carly Simon einer Mastektomie und Chemotherapie. Zur gleichen Zeit stirbt ihre enge Freundin Linda McCartney, die Frau von Ex-"Beatle" Paul McCartney, an Brustkrebs.